中新網(wǎng)北京4月1日電 (記者 孫自法)作為關(guān)鍵的基礎(chǔ)有機化工原料，包括乙烯、丙烯、丁烯等在內(nèi)的低碳烯烴，如何由合成氣(一氧化碳和氫氣)直接高效制成，在學術(shù)界、產(chǎn)業(yè)界長期以來廣受關(guān)注。

　　記者從中國科學院大連化學物理研究所(大連化物所)獲悉，該所孫劍研究員和葛慶杰研究員團隊最近在合成氣制低碳烯烴方面取得重要進展，他們研究提出一種基于費托合成體系的催化新策略，實現(xiàn)了合成氣在溫和條件下(溫度為250至260攝氏度，壓力為0.1兆帕)向低碳烯烴的高效轉(zhuǎn)化。

　　這項清潔能源領(lǐng)域重要研究進展的相關(guān)論文，北京時間4月1日夜間在國際學術(shù)期刊《自然》(Nature)上線發(fā)表。

　　研究團隊介紹，費托合成是以合成氣為原料制備燃料和化學品的重要工業(yè)過程，在煤炭資源豐富而石油資源相對不足的國家具有重要應(yīng)用價值。中國能源結(jié)構(gòu)具有“富煤、貧油、少氣”的特點，發(fā)展以合成氣為中間體的轉(zhuǎn)化技術(shù)，對保障能源安全和推動化工原料多元化具有重要意義。

　　不過，傳統(tǒng)費托合成制烯烴過程通常需要溫度在300攝氏度以上、壓力大于2兆帕的條件下運行，能耗和成本相對較高，同時，目前在溫和條件下，反應(yīng)體系普遍存在轉(zhuǎn)化率與低碳烯烴選擇性之間的權(quán)衡關(guān)系，即隨著轉(zhuǎn)化率的提高，低碳烯烴選擇性往往顯著下降，使得在高轉(zhuǎn)化率(大于60%)條件下實現(xiàn)低碳烯烴的高選擇性仍面臨挑戰(zhàn)。

　　為破解難題，本項研究從反應(yīng)本征機理出發(fā)，發(fā)現(xiàn)引入特定親水羥基助劑能夠?qū)σ谎趸蓟罨a(chǎn)生積極影響，從而為理解和調(diào)控合成氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)提供了新的視角。

　　研究發(fā)現(xiàn)，在鈉-鈷-錳催化體系中引入特定羥基助劑，可以構(gòu)建富含表面羥基的反應(yīng)界面，誘導形成具有低對稱性三斜相結(jié)構(gòu)的鈷錳復合氧化物新催化位點，提升一氧化碳的活化效率。在250至260攝氏度、0.1兆帕的溫和條件下，該催化體系可實現(xiàn)80%的一氧化碳轉(zhuǎn)化率、60%的低碳烯烴選擇性和超過80%的總烯烴選擇性，并適用于較寬的氫碳比范圍。

　　進一步的結(jié)構(gòu)表征與機理研究表明，羥基助劑能夠抑制催化劑的過度還原和碳化，穩(wěn)定活性氧化物相，從源頭上優(yōu)化一氧化碳活化與碳-碳偶聯(lián)之間的協(xié)同關(guān)系，并為理解一氧化碳/二氧化碳催化轉(zhuǎn)化過程中多相活性結(jié)構(gòu)的動態(tài)演化提供新的實驗依據(jù)。

　　研究團隊表示，聚焦羥基助劑調(diào)控一氧化碳/二氧化碳催化轉(zhuǎn)化體系的構(gòu)筑方式、活性位結(jié)構(gòu)演化及反應(yīng)過程優(yōu)化等關(guān)鍵問題，未來將持續(xù)推進相關(guān)基礎(chǔ)研究與應(yīng)用探索，為中國煤炭清潔高效利用和低碳化工過程發(fā)展提供有力技術(shù)支撐。(完)